Фонд рукописей музея-усадьбы насчитывает более 1100 документов. В основном это фрагменты родовых архивов князей Юсуповых и князей Голицыных – потомков «верховника» Дмитрия Михайловича Голицына.

Ядро юсуповского архива составляют имущественно-хозяйственные документы, находившиеся ранее в конторе усадьбы и отражающие многообразную хозяйственную деятельность не только по Архангельскому, но и по другим имениям и домам. Это приходно-расходные книги, различные ведомости, счета, накладные, сметы на строительные работы.

Отдельного внимания заслуживает «Грос-бух 1850 года» (Ил. 1, 2) с подробной описью юсуповского имущества: картин, скульптуры, мебели, столовых приборов, старинных предметов и даже предметов одежды, находящихся во Дворце на Мойке в Санкт-Петербурге. Записи сделаны в 1870–1880-е годы. На титульном листе изображен герб князей Юсуповых.

«Грос-бух 1852 года» содержит опись вещей петербургского Дома княгини З.И. Юсуповой на Литейном проспекте. Записи книги относятся к 1860–1870 годам. Титульный лист этой описи украшает сдвоенный герб Юсуповых и Нарышкиных. (Ил. 3)

Наряду с имущественно-хозяйственными материалами, в музее хранятся личные письма и телеграммы, а также документы, отразившие общественную деятельность князей Юсуповых в разные годы. Так, список лиц, прибывающих на коронацию последнего Российского императора Николая II, находится в адресной папке (ил. 4, 5), на верхней крышке которой золотым тиснением выполнена надпись: «Его сиятельству / Князю Феликсу Феликсовичу / Юсупову графу Сумарокову-Эльстон». В списке имена министров, главноначальствующих, высокопоставленных лиц, особ императорской фамилии, высочайших особ и представителей иностранных государств. Здесь же план Москвы с обозначением мест пребывания приехавших на коронацию. Этот документ неоднократно был задействован на выставках и всегда вызывает живой интерес у музейных посетителей.

Особое место занимает Гостевая книга Архангельского (Ил. 6–9), начатая в 1884 году и содержащая автографы Александра III, Николая II, великокняжеской четы: Сергея Александровича и Елизаветы Федоровны, высокопоставленных особ европейских монархических домов, представителей русской аристократии и творческой элиты. В советское время Гостевая книга была превращена в книгу отзывов посетителей музея, записи на ее страницах ярко отразили смену эпох.

Голицынский архив переехал в Архангельское в 1929 году при ликвидации музея в Никольском-Урюпине. Объединению архивов послужило, возможно, несколько причин: кроме территориальной близости двух музеев, их соединяла общая история – до 1809 года обеими усадьбами владел князь Николай Алексеевич Голицын. Вместе с большим количеством предметов из фондов этого музея (картины, предметы декоративно-прикладного искусства, книги и др.) в Архангельское перевезли и архив прежних владельцев усадьбы.

В архиве князей Голицыных наряду с хозяйственными документами, имеется крупное собрание личных архивных материалов, среди которых собственноручное письмо Екатерины II князю А.М. Голицыну. Хранившиеся в семейном архиве Голицыных ученические работы детей (Ил. 10, 10.1), их ранние сочинения и переводы, трогательные детские посвящения родителям ко дню рождения погружают в атмосферу дворянского быта середины XIX века.

Пополнение фонда архива продолжается и в наши дни благодаря меценатской деятельности Р.Н. Нагапетьянца и В.Н. Задорожного, которые передали в дар музею закупленные ими на парижских аукционах документы, поступившие туда из личных зарубежных архивов.